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            有40年歷史的催化劑的新發現

            2020-11-10
            有40年歷史的催化劑的新發現

                    硅鈦礦-1(TS-1)在近40年前被開發出來,已成功地用作催化劑,將丙烯轉化為環氧丙烷,這是一種重要的商品化學品,例如用于生產聚氨酯等塑料?,F在,蘇黎世聯邦理工學院、科隆大學、Fritz-Haber-Institute和巴斯夫的一個研究小組揭示了令人驚訝的實際反應機制。

                    環氧丙烷是化學工業的重要商品,用于生產塑料、防凍劑和液壓油。每年生產的環氧丙烷超過1100萬噸,其中100多萬噸由與過氧化氫(H2O2)氧化生成。該化學反應由硅酸鈦-1(TS-1)催化。硅酸鈦-1是一種多孔的結晶材料,由二氧化硅組成,并含有少量的鈦原子(每100個硅原子約有1至4個鈦原子)。水是唯一的副產品。雖然自近40年前開發出TS-1以來,這種催化工藝已被成功應用,但具體的催化機理尚不清楚。然而,化學研究界的共識是,TS-1中的活性位點必須是孤立的鈦原子,這為該催化劑的獨特反應性提供了基礎。

                    來自蘇黎世聯邦理工學院、科隆大學、柏林的Fritz-Haber-Institute和巴斯夫的一個研究小組對這一假設提出了質疑。在目前發表在《自然》雜志上的一項研究中,研究人員可以表明,在催化過程中,兩個鈦原子激活了H2O2,這表明鈦原子實際上不是孤立的,而是具有協同效應。

                    根據17O固態核磁共振光譜,研究人員表明,在與H2O2的氧化過程中,會與兩個鈦原子形成過氧化物中間體。通過計算建模,作者進一步表明,這些雙核位點確實能高效促進丙烯的氧化。有趣的是,這種雙核位點的催化模式與過酸的成熟反應機制相似,而過酸是烯氧化最古老、最顯著的試劑。該研究還表明,雙核位點在丙烯環氧化中特別有效,應該考慮開發改進的催化劑。

                    "我們在這項研究中使用的方法都不是突破性的新方法,然而,許多事情必須同時發生才能使這項研究得以進行",該出版物的相應作者Christophe Copéret說,"我們實驗室最近才開發出一種合成富含17O過氧化氫的方法,這是我們最近工作的關鍵之一。此外,我們的研究小組在最近幾年獲得了大量的低溫NMR光譜經驗,使我們能夠進行這項研究。另外,巴斯夫的Henrique Teles博士也是這項研究的共同作者,他強調:"如果你試圖在錯誤假設的基礎上優化催化劑,那是非常困難的,可能會把你引向完全錯誤的方向。因此,更仔細地研究這個假設是很重要的。"

                    "我們多年來一直致力于解釋均質鈦催化劑的反應機制,并發現--與文獻中的假設相反--過氧化氫是由鈦對激活的。來自科隆大學的合著者Albrecht Berkessel教授說:"我們在目前的研究中看到同質催化的研究結果也適用于異質催化,這真的是一個特別的時刻"。而來自柏林Fritz Haber研究所的合著者Thomas Lunkenbein博士補充道:"我們很高興能夠為這項研究做出貢獻,通過我們的分析證實這些結論。這項研究對二原子活性中心的認識具有根本性的意義,為催化劑研究開辟了新的可能性。"

                    催化劑的開發往往是一個黑匣子,它依賴于許多實驗、大規模篩選和運氣。了解所需活性位點的結構對催化劑的合理開發至關重要。闡明異質催化劑TS-1的反應機理是非常令人驚喜的,為這一存在了40年的催化劑提供了新的啟示,這將有助于改進和開發其他均質和異質催化劑。


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